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宁波资料地点单原子催化范畴获得停顿宣布时光:2019年4月1日 起源:中科院宁波资料所

金属单原子催化剂因其存在原子级疏散的金属活性核心,表示出极端优良的催化活性和最大的原子应用效力。自2011年中国迷信院大连化学物理研讨所张涛院士提出单原子催化的观点以来,金属单原子催化剂曾经敏捷成为了催化范畴的研讨前沿和热门。现在制备金属单原子催化剂的战略重要有液相浸渍、原子层堆积、金属氢氧化物/聚合物核壳构造战略和光电化学战略等。但是,这些方式只实用于特定的某一类金属单原子的制备,并未扩大成普适性的方式。至今金属单原子催化剂的制备依然是一大挑衅,这重要是由于单原子的高名义能招致其轻易凑集成纳米颗粒。以是,为了进一步增进金属单原子催化剂的普遍利用,亟需开辟进步的制备技巧,特别是存在普适性的制备技巧。

  针对这一近况,中国迷信院宁波资料技巧与工程研讨所陈亮研讨员团队基于金属无机框架资料提出了一种普适性的单原子催化剂制备方式:抉择存在联吡啶基团的Zr基金属无机框架资料(如UiO(bpdc)),经由过程后处置润饰方式将金属盐先驱体配位在到联吡啶基团上,而后在惰性氛围下停止碳化并酸刻蚀去除ZrO2纳米颗粒,从而失掉金属单原子催化剂。联吡啶存在活跃的N位点,能够将金属离子锚定在无机配体上,无效避免在低温碳化进程金属离子的凑集并在碳化进程优先与N构成化学键。本方式的技巧道路简单、存在普适性,且能够避免天生杂相。基于此,林贻超副研讨员胜利制备了Fe、Co、Ni、Cu等多种单原子催化剂,并经由过程同步辐射近边接收与球差电镜等表征方式验证。而近边接收拟合成果和穆斯保尔谱测试标明该方式所制备的金属单原子配位数为5,与以往文献报导的四配位或二配位金属单原子有较大差别。该研讨团队还以Fe单原子催化剂为例,研讨了其在电催化氧复原反映(ORR)中的利用。成果标明Fe单原子存在无比优良的ORR机能,在0.1M KOH中,其半坡电位为0.89V,优于贸易化Pt/C催化剂;密度泛函实践盘算则提醒了Fe单原子的高ORR活性起源于其特别的五配位构造。

  相干成果克日以“Fabricating Single-atom Catalysts from Chelating Metal in Open Frameworks”为题宣布在Advanced Materials期刊上(2019, 1808193,https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201808193)。该任务失掉了国度重点研发打算课题与天然科学基金委面上名目的鼎力支撑,同步辐射试验失掉了中科院上海应物所与上海光源的鼎力支撑,盘算局部失掉了人工微构造科学与技巧协同翻新核心高机能盘算核心的支撑。

 

图1 单原子催化剂的分解道路表示图

 

图2 Fe、Co、Ni、Cu四种单原子催化剂的TEM图片以及球差电镜图片

 

  (新动力所 林贻超)

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